Jules Barbier debütierte mit dem versifizierten Drama Un poète (1847), dessen Erfolg ihn zu weiterem dramatischem Schaffen ermutigte. Er verband sich dann nach der Sitte der französischen Dramatiker mit anderen Dichtern und schuf in Verbindung mit diesen eine Menge von Dramen, Lustspielen und Vaudevilles wie Jenny l’ouvrière (1850) und La loterie du mariage (1868). Später wurde er mit seinem Mitarbeiter Michel Carré der ständige Librettist der Opéra-Comique, auf welcher Bühne er das sogenannte griechische Genre mit seinem Stück Galathée (1852, Musik von Victor Massé) einführte. Er schrieb die Libretti einiger der beliebtesten Opern des 19. Jahrhunderts, besonders für viele Opern seines Freundes Charles Gounod.
Die Ereignisse von 1870/71 begeisterten Barbier auch zu lyrischen Ergüssen, die unter dem Titel Le Franc-tireur, chants du guerre (1871) erschienen. Sein Drama Jeanne d'Arc, mit Musik von Gounod, hatte 1873 im Théâtre de la Gaîté einen ehrenvollen Erfolg, der sich 1890 zu einem Triumph steigerte, als Sarah Bernhardt in dem für sie neubearbeiteten Werk im Théâtre de la Porte Saint-Martin die Titelrolle spielte. Weniger sprach 1896 das historische Drama Lucile Desmoulins an. 1879 erschien sein Théâtre en vers in zwei Bänden. In La Gerbe fasste er 1884 seine seit 1842 veröffentlichten Gedichte zusammen.
Barbier war viele Jahre Vorsitzender der Société des auteurs dramatiques. Im Oktober 1887 übernahm er die vorläufige Leitung der Pariser Opéra-Comique. 1890 erschien sein Fleur blessée. Tableau-mosaïque. 1898 verzichtete er auf das ihm 1880 verliehene Offizierskreuz der Ehrenlegion, weil Émile Zola wegen der Dreyfus-Affäre ausgeschlossen wurde. Er starb 1901 im Alter von 75 Jahren in Paris.