Appena laureatosi, si è recato a Barcellona, dove ha preso spunti per The South (Il Sud)[2], il suo primo romanzo, durante il Governo di Francisco Franco. Nel 1990, inoltre, ha scritto un saggio dal titolo Homage to Barcelona (Omaggio a Barcellona). Poi è dovuto ritornare in Irlanda nel 1978: aveva deciso, dunque, di continuare gli studi. Tuttavia li ha lasciati per intraprendere la carriera di giornalista, che lo ha tenuto impegnato per quasi tutti gli anni ottanta. Ha collaborato soprattutto con il giornale Magill[3], vicino al centro-sinistra, occupandosi ora di Politica ora di Letteratura. Tuttavia, nel 1985 ha deciso di licenziarsi.
Il suo secondo romanzo è stato The Heather Blazing (Fuochi in lontananza), vincitore dell'Encore Award nel 1993[4], e a questo sono succeduti The Story of the Night (La storia della notte), storia con tematiche LGBT ambientata nell'Argentina degli anni ottanta, pubblicato nel 1996 e The Blackwater Lightship nel 1999. Quest'ultimo romanzo è stato selezionato per il Man Booker Prize. Il quinto è stato The Master, ispirato dalla vita dello scrittore statunitenseHenry James, nel 2004[5]. Nel 2006 è stata pubblicata la sua prima raccolta di racconti: Mothers and Sons (Madri e Figli), contenente in tutto nove "short stories" (racconto in lingua inglese). Quest'ultima opera è stata particolarmente apprezzata da critici quali il britannicoPico Iyer, scrittore per il The New York Times.
Come giornalista, ha continuato anche negli anni novanta, sia in Irlanda sia altrove, conquistandosi anche la fama di ottimo critico letterario. Ha scritto articoli sul poeta connazionale Paul Durcan e sulla drammaturga Lady Gregory - in realtà Lady Gregory Isabella Augusta, sulla quale ha steso un saggio intitolato Lady Gregory's Toothbrush (Lo spazzolino da denti di Lady Gregory) nel 2002. Per il romanzo Brooklyn, infine, nel 2010, valido per il 2009, gli è stato conferito il prestigioso Costa Book Awards: lo hanno preferito a Penelope Lively e Hilary Mantel.
Tóibín ha apertamente dichiarato di essere omosessuale e nei suoi romanzi è evidente l'interesse per il mondo LGBT, per la sua storia e per il suo futuro. Nelle sue opere cerca di dimostrare che l'omosessualità è una cosa naturale e che non è necessariamente in contrasto con tradizioni e religione. «D'altronde, livello sessuale a parte, non ci sono molte altre differenze», ha fatto notare.
The Sign of the Cross: Travels in Catholic Europe (1994)
The Modern Library: The Two Hundred Best Novels in English Since 1950 (1999), scritto con Carmel Callil
Amore in un tempo oscuro. Vite gay da Wilde ad Almodovar (Love in a Dark Time: Gay Lives From Wilde to Almodovar, 2002), trad. di Pietro Meneghelli, Collana Le terre n.55, Roma, Fazi, 2003, ISBN 978-88-811-2441-1.
"Freud and the Writers", in On the Couch: Writers Analyze Sigmund Freud, a cura di Andrew Blauner, Princeton and Oxford: Princeton University Press, 2024, ISBN 978-06-912-4243-9.
On James Baldwin, Brandeis University Press, 2024.